Environmental Science & Technology：沉降重金屬的大氣-土壤-小白菜介面過程

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中國科學院南京土壤研究所研究員周靜課題組採用野外大氣暴露實驗，透過在大氣重金屬沉降通量梯度區域設定土壤置換試驗及生物富集效應試驗，以重金屬在大氣-土壤-生物介面遷移過程為物件，對比研究土壤中大氣沉降重金屬和土壤原有重金屬形態在土壤環境中的變化規律以及在“土壤-作物系統”中的遷移富集效應。相關成果發表於

Environmental Science & Technology

（

IF

=11。357）。

劉海龍博士為論文第一作者，周靜研究員和周俊博士為論文通訊作者。研究工作得到國家自然科學基金和江西省重點研發計劃等專案資助。

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doi：10。1021/acs。est。2c04062

Abstract

Dynamic behaviors of the newly deposited atmospheric heavy metals in the soil-pak choi （

Brassica chinensis

L。） system are investigated by a fully factorial atmospheric exposure experiment using soils exposed to 0。5-year and 1。5-year atmospheric depositions。 The results showed approximately 17–87%， 19–64%， and 43–84% of the Cu， Cd， and Pb in pak choi edible parts were contributed from the new depositions， respectively。 For the newly deposited metals， foliar uptake was the key pathway of shoot bioaccumulation rather than from root uptake of the deposited metals in soils， resulting in no significant soil contribution differences between pak chois growing in 0。5-year and 1。5-year exposed soils。 Indeed， highly bioavailable metals in atmospheric deposition significantly increased the soil plant-bioavailable Cu， Cd， and Pb fractions； however， soil aging resulted in similar percentages of the plant-bioavailable fractions in 0。5-year and 1。5-year exposed soils， which indicated the bioavailability of metals deposited into soils rapidly decreased with aging。 The soil aging process of the deposited metals was well fitted with the first-order exponential decay model， and soil organic matter and clay were the major driving factors。 Our findings highlight high plant bioaccumulation rates and the rapid soil aging process of newly deposited metals during the plant growth period。

近幾十年來，有色金屬開採冶煉、工業燃煤、汽車尾氣排放等人類活動向大氣中排放了大量的重金屬，這些重金屬會隨著大氣乾溼沉降進入表生環境。特別是對於農田生態系統，大氣沉降重金屬是農田土壤重金屬的最主要來源。其輸入農田生態系統後，可以透過土壤-根部吸收遷移，也可以直接透過葉面吸收在蔬菜體內富集。然而，有關這兩種途徑的相對貢獻份額並沒有量化，相應的關鍵富集途徑尚未明晰。另外，大氣新沉降重金屬在土壤-蔬菜系統中的動態行為也尚不清楚。土壤中新沉降重金屬老化過程也尚未明晰。

中國科學院南京土壤研究所研究員周靜課題組採用野外大氣暴露實驗，透過在大氣重金屬沉降通量梯度區域（高沉降區、低沉降區、背景區）設定土壤置換試驗及生物富集效應（“土壤-蔬菜系統”）試驗（圖1），以重金屬在大氣-土壤-生物介面遷移過程為物件，對比研究土壤中大氣沉降重金屬和土壤原有重金屬形態在土壤環境中的變化規律以及在“土壤-作物系統”中的遷移富集效應。

野外全因子盆栽暴露實驗結果表明，相比背景區，暴露於沉降區小白菜植株體內重金屬含量顯著增加。透過差值法計算，大氣新沉降重金屬對小白菜可食部位重金屬Cu、Cd和 Pb的積累貢獻達17%~87%、19%~64%、43%~84%。同時，研究也發現不同土壤暴露時間處理下（0。5年和1。5年），植物根部和地上部重金屬含量並沒有顯著性的變化（圖2），表明相比根部吸收沉降重金屬，葉面吸收是小白菜地上部富集大氣沉降重金屬的關鍵途徑。透過遷移係數（TF）方程計算，葉面吸收大氣新沉降重金屬的貢獻被進一步量化：佔比達38%~99%。另外，藉助溫室模擬實驗進一步驗證了野外盆栽實驗結果的可靠性。透過環境掃描電鏡-能譜分析，葉面暴露可能主要透過氣孔吸收的方式，然後在植株體內遷移。

對土壤中大氣沉降重金屬的環境行為研究，發現大氣新沉降重金屬可顯著增加土壤表層重金屬總量和弱酸提取態比例，表明高生物有效性的新沉降重金屬主要滯留在土壤表層。為進一步探明土壤中大氣沉降重金屬的動態環境行為，將實驗土壤進行進一步沉降暴露，探究不同老化時間的影響。一階指數衰減模型結果表明，伴隨快速的老化效應影響，土壤中大氣沉降重金屬弱酸提取態的比例顯著降低，老化過程在前60 d基本完成（圖3），透過與土壤理化性質的相關性分析，土壤有機質和黏土礦物是主要的驅動因子。

最後，本文對研究區大氣乾溼沉降重金屬通量和形態分佈進行了表徵。高沉降區沉降通量約是背景區的10~50倍，另外也遠高於其他國家和地區重金屬沉降通量。表明受有色金屬冶煉影響，周邊大氣汙染非常嚴重。另外，對乾溼沉降重金屬形態分佈進行進一步分析，表明80%溼沉降重金屬以溶解態賦存，接近20%的幹沉降重金屬以弱酸提取態賦存，表明大氣沉降重金屬具有高生物活性，與土壤中原有重金屬形態分佈進行比較，大氣沉降重金屬也具有更高的生物有效性。

圖1 土壤暴露於0.5年和1.5年大氣沉降（A）的野外全因子盆栽暴露實驗：包括16個處理組（B）

圖2 土壤暴露於0.5年和1.5年大氣沉降處理下小白菜在高、中、背景沉降區地上部和根部重金屬 Cu、Cd和 Pb 含量變化

圖3 伴隨老化時間（0、7、180、360、540 d）土壤中大氣沉降重金屬弱酸提取態的比例變化